非线性光学极化率

[外文]：nonlinear optical susceptibility

描述在强光场下介质非线性极化强度的一个物理量。介质在强光场作用下要产生非线性极化(见非线性光学)。但是，同一光场作用在不同介质，或同一强度但不同偏振、不同频率成分的光场作用在同一介质，产生的非线性极化强度都可能是不同的。

设有l个光波作用于介质，其频率分别为ω1、ω2、…、ωl，其偏振方向分别为α1、α2、…、αl (其中任一αi可以是x、y、z），则所产生的频率为

ωo＝ω1＋ω2＋…＋ωl

的l阶极化强度应与上述l个光波的电场成正比。该比例关系可由下式表达，式中是该极化强度的αo分量的复振幅；、、… 分别为上述 l个光波电场的复振幅。式中的比例系数称为l 阶非线性极化率。这种复杂的标志方式意味着它的数值既与介质有关，又与作用的光波频率有关，还与各个光波的偏振方向以及极化强度的不同分量有关。事实上，由上述频率成分的光波还可以产生频率为这些频率的其他和差组合的 l阶极化。如果认为上面那些表达式中的任一ωi(i＝1，2，…，l) 均既可取其真正频率的正值也可取其负值，且认为（*号表示复共轭），则上述关系式仍可用以表达这种频率为作用光波频率的和差组合的极化强度。而且，其中的 就是相应于该频率组合的l阶非线性极化率。这样，一般说来，非线性极化率的数值就不仅与各个作用光波的频率有关，而且与其和差组合的形式有关。例如，两个频率不同的光波，其和频极化率与差频极化率一般是不同的。

由于共有l+1个角标，每一个角标αi(i＝0，1，…，l)又可取三个值x、y和z，故l阶非线性极化率是一个三维l+1阶张量，共有个张量元。

非线性极化率是物质的一个常数。不同张量元之间往往有一定的关系，称为张量元之间具有一定的对称性。已知，非线性极化率张量元之间有两种类型的对称性。一类是与物质的空间对称性无关的固有置换对称性。例如，α1、α2 …αl中的任意两个角标αα与αb互换，与此同时相应地ωα与ωb互换，的值不变。当所有频率都落在非线性晶体的同一透明区时所具有的克兰曼全对称性也属这类。这指的是当αo与α1、α2 …αl中的任一αα互换的同时，-ωo也与ωα互换，则的值也不变。另一类对称性是与物质的空间对称性有关的对称性。也就是说，具有某种确定空间对称性的介质，其非线性极化率张量元之间也必然有某种确定的关系，这种关系只与介质的空间对称性有关，与介质的其他性质无关。因而，只要其空间对称性相同，不论是何种介质，这种关系都是一样的。例如，各向同性介质或具有中心对称的晶体，二阶非线性极化率均为零。又例如，各向同性介质的三阶非线性极化率张量元共有243个元素，但只有以下一些张量元不为零:(其中i=x、y、z，j=x、y、z)。而且它们之间存在以下确定的关系：因此，实际上独立的张量元只有三个。

考虑到在非线性晶体的透明区，二阶非线性极化率往往与频率的关系不大并因而交换j、k两角标时其值不变，故有时也可将其中的角标(j，k)用一个约化指标m来表示。其对应关系为

这样变更后的表示为d(i=1，2，3，m=1，2，3，4，5，6)，并可将其排列成一个长方形矩阵

dij习惯上称为非线性系数。

由二阶非线性系数还可派生出倍频系数、有效非线性系数等物质常数。这些常数与二阶非线性系数都有直接的对应关系。但在分析晶体的光学倍频、混频等效应时用起来更方便。

非线性极化率是非线性光学中的重要常数。由它的对称性和大小可预测各种非线性光学效应的许多特性。例如，由其二阶非线性极化率为零的性质即可断言，各向同性介质或具有中心对称的晶体，不存在任何二阶非线性光学效应。